3.2. Dynamik von Ladungstransferzuständen in organischen Halbleiterbauelementen: Kombination von Experiment und Simulation (CTDyn

Dieses neue schweizerisch-deutsche Projekt erforscht Ladungstransferzustände (CT-Exzitonen), die eine entscheidende Rolle für das Verständnis und die weitere Verbesserung der Effizienz von organischen elektronischen Bauelementen wie OLEDs und organischen Solarzellen spielen. Unser Ansatz kombiniert optische und elektronische Messungen mit numerischen Simulationen, wobei im Projekt die zugrunde liegenden physikalischen Modelle und numerischen Methoden verbessert werden sollen.

Mitwirkende: Partner: Finanzierung: Dauer: M. Regnat, C. Kirsch, S. Züfle, B. Ruhstaller Prof. W. Brütting, Universität Augsburg Schweizerischer Nationalfonds / Deutsche Forschungsgemeinschaft 2020–2023

Organische Leuchtdioden (OLEDs) sind eine neue Flachbildschirm-Technologie, die mit den etablierten LCDs konkurriert. OLEDs haben bereits einen hohen Reifegrad für Anwendungen in mobilen Geräten und großen Fernsehbildschirmen erreicht. Dabei konnte in den letzten Jahrzehnten durch ein verbessertes Verständnis und eine bessere Kontrolle der Exzitonenphysik in organischen Materialien eine wesentliche Steigerung der Quantenausbeute erzielt werden. Hierzu gehört der Wechsel von fluoreszierenden zu phosphoreszierenden Farbstoffen, zu Host-Guest-Systemen und kürzlich zu thermisch aktivierten Systemen mit verzögerter Fluoreszenz (TADF), bei denen eine 100%ige interne Quanteneffizienz realisiert werden kann. Insbesondere bei TADF-Bauteilen werden wichtige Materialparame - ter durch temperaturabhängige (meist optische) Messungen bestimmt. Darüber hinaus treten bei erhöhten Strömen zusätzliche exzitonische Prozesse auf, die zu (reversiblen oder irreversiblen) Leistungsverlusten führen können. Obwohl diese Prozesse bekannt sind, ist ein vollständiges Modell, das die gesamte relevante Physik für Ladungen und Exzitonen enthält und einen Satz von mehreren Experimenten beschreibt, immer noch eine große

Herausforderung. Das Projekt CTDyn untersucht die Dynamik von Exzitonen und die Wechselwirkung zwischen verschiedenen Exzitonspezies sowie zwischen Exzitonen und mobilen Ladungsträgern, sowohl innerhalb einzelner Schichten (intramolekular) als auch an Grenzflächen von mehrschichtigen organischen Halbleiterbauelementen (intermolekular). Wir werden unseren bereits etablierten 1D-Drift-Diffusionsansatz erweitern und mit einem neuartigen 3D-Mastergleichungs-Modell kombinieren sowie mit analytischen 0D-Formeln vergleichen. Dies erfordert einerseits die Definition spezifischer sauberer Modellsysteme, um die zugrunde liegenden Prozesse durch dedizierte Experimente zu isolieren; andererseits muss das Modell erweitert werden, um die erhöhte Komplexität dieser Systeme zu erfassen. Die Physik der Exzitonenprozesse kann sowohl in OLED- als auch in Solarzellenkonfigurationen untersucht werden. Aufgrund der grundlegenden Thermodynamik und Reziprozität lassen sich viele der Erkenntnisse von OLEDs auf Solarzellen übertragen und umgekehrt. So planen wir beispielsweise die Messung der Leerlaufspannung von OLEDs (sunsVoc-Experiment) oder der Lumineszenz von Solarzellen. Hinsichtlich der Simulation streben wir ein umfassendes und universelles Modell an, das alle Prozesse abdeckt und sowohl für OLEDs als auch für Solarzellen eingesetzt werden kann.

Abb. 1: Allgemeine Exzitonen-und Ladungstransferprozesse. FC bezeichnet die freien Träger, S1 das Singlett und T1 das TriplettExziton und S0 den Grundzustand. Der TADF-Prozess ist mit der krISC-Rate verknüpft.