Nos primórdios da colonização o Centro pertencia aos índios Termiminós, que juntamente com o líder Araribóia se mudaram do local onde atualmente é o bairro de São Cristóvão, na cidade do Rio de Janeiro para o outro lado da entrada da Baía de Guanabara, onde tinham a missão de proteger a sua entrada. Nessa região, os Temiminós fundaram, no alto do estratégico Morro de São Lourenço, a principal aldeia de seus domínios, a Aldeia de São Lourenço dos Índios, que foi o início da atual cidade de Niterói.
No século XVII o território antes ocupado pelos índios começou a mudar de mãos. Muitos indígenas doaram, venderam ou tiveram suas terras tomadas por colonizadores portugueses. Uma das igrejas mais antigas da cidade, a Igreja de Nossa Senhora da Conceição (1671), foi erguida em terras doadas por descendentes do Cacique Araribóia. Praia Grande (antigo nome da cidade) ganhou sua notoriedade a partir do século XIX com a chegada da família Real e tornou -se a Villa Real da Praia Grande, tendo assim toda sua ocupação planejada de forma racional, ordenada e orientada pelo plano urbanístico do arquiteto Arnaud Pallière para a área que viria a se tornar o atual Centro de Niterói. Este plano previa a construção de duas grandes praças ou largos, paralelos e equidistantes. Um ficaria na parte mais central do arraial e seria o largo da cidade, conhecido como "Largo São João" (atual Jardim São João) e o outro, o "Largo do Pelourinho", a atual Praça do Rink, entre o Centro da Vila e o arraial de São Domingos. Quando a Cidade do Rio de Janeiro foi transformada em Município Neutro e sede do Governo Imperial, em 1834, tornou-se necessário escolher o local para instalar o Governo Provincial. Assim, a Vila Real da Praia Grande foi elevada à categoria de Cidade, denominando-se Nictheroy, passando a ser a capital da Província do Rio de Janeiro. A importância políticoadministrativa deu novo impulso a cidade e o seu crescimento tornou-se cada vez mais visível. A condição de capital estabelecida à cidade, determinou uma série de desenvolvimentos urbanos, dentre os quais, a Catedral de São João Batista (1854), inaugurada na presença do imperador dom Pedro II, a implantação de serviços básicos como a barca a vapor (1835) efetuado pela Cantareira e Viação Fluminense, a iluminação pública a óleo de
baleia (1837) e os primeiros lampiões a gás (1847), abastecimento de água (1861), o surgimento da Companhia de Navegação de Nictheroy (1862), bonde de tração animal da Companhia de Ferro-Carril Nictheroyense (1871), Estrada de Ferro de Niterói, ligando a cidade com localidades do interior do estado (1872), bondes elétricos (1883) entre outros.
O retorno de Niterói a condição de Capital do Estado do Rio de Janeiro em 1903 deu-se principalmente por sua proximidade com o Rio de Janeiro, município este mais importante da rede urbana nacional (liderava as exportações de café através do seu porto), marcou um período de intervenções urbanas, promovendo a cidade de qualificada infra-estrutura, procurando organizar uma vida urbana condizente com sua condição perante o Estado Fluminense. Neste cenário, várias edificações foram construídas simbolizando o status adquirido pela capital como a Prefeitura no Largo do Pelourinho – Palácio Araribóia (1904), a Câmara no Largo do Rocio, atual Jardim São João (1908), os correios e estação hidroviária - barcas (1908). Os parques e praças receberam nova urbanização como o Largo de São Domingos (1905), o Campo de São Bento (1910), Praça Araribóia (1911), Praça General Gomes Carneiro (Rink) – antigo Largo da Memória (1913), entre outros. Se destacaram alguns melhoramentos urbanos como iluminação à gás (1904), inauguração da primeira linha de bondes elétricos ligando o Centro à Icaraí (1906).
Na década seguinte, um conjunto de intervenções batizadas de Renascença Fluminense teve como principal concepção a aproximação entre o centro comercial e o centro político. As obras de "saneamento/aterro" da enseada começaram em aproximadamente 1917/18, prolongando-se por dez anos, dado o aterro de grandes proporções que quase duplicou a área urbana.
Paralelamente às obras do aterro, ocorreu o desmonte hidráulico do Morro do Campo do Sujo e pequena parte do Morro São Sebastião. O Morro do Campo Sujo ou Morro Dr. Celestino era a área de esgotamento sanitário, despejo dos barris dos "tigres" no século XIX. Desta área emergiria o centro político da cidade, representado pela Praça da República ou Praça do Poder, e complexo de prédios, Escola Normal (Liceu Nilo Peçanha), Câmara Municipal, Secretaria de Segurança, Palácio da Justiça e Biblioteca Pública.
A Revolução de 1930 suspendeu as melhorias urbanas. Elas foram, posteriormente, retomadas, em menor grau, devido à instabilidade política do período, sendo novamente interrompidas com a entrada do Brasil na Segunda Guerra Mundial. Em 1942, no auge do Estado Novo, realizou-se a abertura da Av enida Ernani do Amaral Peixoto. A via é um marco do processo de modernização da cidade, rasgando o centro comercial da cidade, promoveu o desmembramento de terrenos modificando o traçado de várias quadras do Centro. O Centro da cidade chegou ao seu auge de crescimento na década de 1950.
No final da década de 60, inicia-se a construção da Ponte Presidente Costa e Silva na gestão do Prefeito Jorge Abunahman. Para facilitar o tráfego urbano, o governador resolveu retomar o projeto Praia Grande, concebido em 1940 para permitir o aterro da faixa litorânea compreendida entre a Ponta da Armação (bairro da Ponta da Areia) e a Praia das Flexas no bairro do Ingá. O plano, com a linha de contorno acrescida, foi aprovado pela municipalidade em 1965. As obras de efetivação do aterro se estenderam de 1971 à 1974 com o desmonte do Morro de Gragoatá para fornecimento de terra para os aterros.
Em 1977, a parte sul do Aterro da Praia Grande foi desapropriada pelo Governo Federal para a construção do campus da Universidade Federal Fluminense. Até então, as várias faculdades dessa universidade estavam dispersas pela cidade. Foram constituídos, assim, os atuais campus do Gragoatá e da Praia Vermelha. O prefeito Moreira Franco implantou os Terminais Urbanos Juscelino Kubitschek de Oliveira e Agenor Barcelos Feio (respectivamente chamados de Terminal Norte e Sul), suprimindo e implantando novas vias e configurando, assim, modificação no projeto de arruamento. O prefeito Waldenir Bragança implantou a Vila Olímpica: conjunto de quadras descobertas e uma quadra coberta. A prefeitura de João Sampaio deu continuidade ao projeto denominado Plano Urbanístico do Aterro Norte, em função do qual a prefeitura promoveu um reparcelamento da área do aterro, que permitiu a construção do Terminal Rodoviário Urbano de Niterói (Terminal Rodoviário João Goulart) e a duplicação da principal avenida do Centro, a Avenida Visconde do Rio Branco. Na segunda e terceira administração do prefeito Jorge Roberto Silveira, foi concebido o Caminho Niemeyer, originalmente um conjunto de obras, projetadas pelo arquiteto Oscar Niemeyer, que se estendiam desde o Museu de Arte Contemporânea de Niterói no Mirante da Boa Viagem até o trecho norte do aterro, onde se localizava a Vila Olímpica, que se encontrava em avançado estado de degradação. Contudo, várias áreas do trecho norte do aterro, entre o Caminho Niemeyer e a Avenida Visconde do Rio Branco, continuam desocupados, sendo usados como estacionamento, aguardando empreendimentos imobiliários.